ドラマ界でトップランナーとして走り続ける一方、映画界でも強烈な足跡を刻んでいます。その最たる例が、観客動員数1000万人を突破したメガヒット映画『犯罪都市 NO WAY OUT（犯罪都市3）』です。
マ・ドンソク演じる怪物刑事マ・ソクトに対峙するメインヴィラン・チュ・ソンチョル役を演じるにあたり、イ・ジュニョクは徹底的な肉体改造を敢行。体重を約20kg増量し、バルクアップされた屈強な肉体と荒々しいボイスを作り上げて撮影に挑みました。これまでの知的で洗練されたイメージを完全に粉砕し、容赦ない暴力性と知略を併せ持つ凶悪犯を怪演した姿は、映画界関係者や批評家からも絶賛を浴びました。
また、韓国映画史に残る大ヒット作『神と共に』シリーズ（第1章・第2章）では、軍隊内の悲劇に関わるパク中尉役を好演。さらに消防士たちの壮絶な戦いと絆を描いた映画『消防士』など、社会派からエンタメ大作まで幅広いジャンルの映画で欠かせないピースとして重用されています。
