本作は、社会現象を巻き起こしながらも難解な結末で賛否両論を呼んだテレビアニメ版の第25話・最終話をリメイクし、本来描かれるはずだったストーリーを完全映画化した作品です。前半の「Air」では戦略自衛隊によるNERV本部襲撃とアスカの壮絶な戦いが描かれ、後半の「まごころを、君に」ではゼーレと碇ゲンドウの思惑が交錯するなかでサードインパクトが発動します。
初号機に取り込まれたシンジは、全人類の魂が一つに融合する「人類補完計画」の中心に置かれます。そこは、他者との境界線である「A.T.フィールド」が消滅し、互いの心に壁がなく、誰も傷つくことのないLCLの海でした。しかし、肉体を失い意識が溶け合う世界の中で、シンジは「傷つけ合っても、他者が存在する世界でもう一度生きたい」と願い、補完計画を自ら中断させます。
結果として、生きる意志を持つ者なら誰でも肉体を再構築できるという約束を残し、サードインパクトは終息。赤い海が広がる変わり果てた砂浜に、シンジとアスカの二人が横たわる場面へと物語は収束していきます。
