映画における高畑充希の体当たり演技として外せないのが、2016年公開の映画『アズミ・ハルコは行方不明』（松居大悟監督）です。『とと姉ちゃん』の放送終了直後に公開された本作で、彼女は無軌道に暴走するキャバクラ嬢風のギャル・愛菜役を務めました。
劇中では、仲野太賀演じる同級生らと車内で繰り広げる際どい絡みや、ラブホテルでの刺激的なシーンなど、それまでの清楚なイメージを完全に粉砕する過激な演技を披露。露出の度合いそのもの以上に、刹那的な若者の衝動と寂しさを体現した生々しい存在感が、映画関係者の間で「高畑充希の覚醒」と絶賛されました。
